مهدی بیات

مطالعات تئوری در این پایان نامه را به چهار قسمت می توان تقسیم نمود. در قسمت نخست، به جهت فهم بهتر اثر یک برهم-کنش غیرکووالانسی بر روی برهم کنش دیگر، سیستم چندمولکولی غیرحلقوی و حلقوی ABC انتخاب شده است. برای نخستین بار، معادله جدیدی برای انرژی پایداری کل (SE) در سیستم های گفته شده در بالا اثبات شده است. نشان داده شده است که پایداری یک سیستم ABC غیرحلقوی، مستقیما به پایداری سیستم های دو جزیی اولیه AB و BC و هم چنین پیوندهای جدید A−BC و AB−C بستگی دارد. هم چنین شکل جدید و آموزنده ای از یکی از معادلات معروف محاسبه انرژی کوپریتیویتی در سیستم سه جزیی ABC از معادله گفته شده در بالا اثبات شده است. در قسمت دوم، معادله های جدیدی برای محاسبه انرژی برهم کنش کل (IE) در یک سیستم سه جزیی ABC حلقوی و غیرحلقوی اثبات شده است. برای نخستین بار، در معادله بالا جمله سه جزیی که به هیچ نوع برهم کنش مشخصی متناظر نیست، ظاهر نشده است. در یک سیستم غیرحلقوی، معادلات جدیدی هم چنین برای محاسبه تغییرات در مقدار برهم کنش های AB و BC در اثر تشکیل سیستم سه جزیی از سیستم های دو جزیی مربوطه پیشنهاد شده است. در قسمت سوم، روش شناخته شده کانترپویز اتم به اتم (CPaa) به صورت ریاضی توسعه داده شده و برای نخستین بار نشان داده شده است که مقدار BSSE برای SE در مقابل IE در یک سیستم مشخص می تواند واقعا متفاوت باشد و هم چنین تصحیح BSSE بر روی انرژی تغییر شکل در سیستم های چندمولکولی محاسبه شده است. محاسبات نشان داد هنگامی که گونه ها در ساختار مولکول چندجزیی در مقدار بالایی از انرژی تغییر شکل هستند، برهم کنش های درون مولکولی و مقدار BSSE مربوطه برای گونه ها در ساختار سیستم چند جزیی برابر با مقدار آن ها در حالت مجزا نیستند. هم چنین، معادله های جدید پیشنهاد شده برای انرژی های پایداری و برهم کنش کل نشان می دهد که روش CPaa مزایایی نسبت به روش CPn دارد. در قسمت چهارم، برهم کنش میان کلاسترهای Cu4 و سطح های سیلیکا با درنظر گرفتن سطح های α-کوارتز بدون هیدروکسیل و کاملا هیدروکسیل دار شده و دوپه شده با Ti و Nb مورد بررسی واقع شده است. در ادامه، فعالیت کاتالیستی کلاستر Cu4 پشتیبانی شده با سیلیکا برای سه تایی شدن استیلن بررسی شده است.