جواد صاین

در این پایان‌نامه، نانوکاتالیزورهای منگنز اصلاح شده با ارتقاءدهنده عنصری سرب و پلاتین و لیگندهای آلی اکسیژن دهنده AcAc و H3BTC بر پایه مونولیت و آلومینای مزوحفره بهینه شده با هدف افزایش پایداری ساختاری و فعالیت کاتالیستی برای واکنش تجزیه هیدروژن پراکسید تهیه شدند. نانوکاتالیزورهای اکسید منگنز به روش هیدروترمال سنتز شدند. ابتدا نانوکاتالیزورهای xPb8Mn-WMon و xPt8Mn-WMon بر پایه مونولیت لایه نشانی شده (WMon) به منظور بررسی اثر ارتقاءدهنده‌های سرب و پلاتین و نسبت مولی ارتقاءدهنده به منگنز سنتز و سپس شناسایی با بکارگیری آنالیزهای مختلف انجام شد. نتایج بدست آمده نشان داد که اصلاح کاتالیزور منگنز با ارتقاءدهنده سرب و پلاتین سبب افزایش پراکندگی سطحی و نسبت فاز اکسیدMnO2 بهMn2O3 سطح می‌شود. همچنین افزودن Pb2+ به کاتالیزور منگنز سبب افزایش فراوانی سطحی α-MnO2 و حفره اکسیژن و تشکیل فاز جدید PbxMn8O16 (کرونادیت) می‌شود. عملکرد کاتالیزوری نمونه‌های تهیه شده برای تجزیه هیدروژن پراکسید در واکنشگاه بسترثابت ناپیوسته بررسی شد. بیشینه فعالیت و پایداری کاتالیستی برای کاتالیزورهای حاوی 5/1 درصد سرب (1.5Pb8Mn-Wmon) و 7/0 درصد پلاتین (0.7Pt8Mn/Wmon) مشاهده شد. در ادامه به منظور انتخاب مناسب پایه کاتالیستی کروی با پایداری ساختاری و عملکردی مطلوب، دما و فشار حاصل از تجزیه هیدروژن پراکسید با کمک نرم افزار متلب برای نانوکاتالیزور‌های کروی با اندازه حفره 2 تا nm 100 و میزان تخلخل 1/0 تا 7/0 در واکنشگاه کاتالیزوری پیوسته مدلسازی شد و اندازه قطر حفره و تخلخل بهینه گردید. پس از تهیه کاتالیزورها با پایه های بهینه انتخابی، نتایج مشخصه‌یابی نشان داد افزایش تخلخل سبب افزایش پراکندگی ذرات و فراوانی MnO2 سطحی و کاهش مقاومت مکانیکی کاتالیزورها می‌شود. از سوی دیگر افزایش قطر حفرات سبب کاهش پراکندگی و فراوانی MnO2 سطح می‌گردد. بیشینه فعالیت و پایداری کاتالیستی مربوط به کاتالیزور 12Mn/Al5,0.4 با اندازه قطر حفره nm 5 و میزان تخلخل 4/0 بود. سپس اثر ارتقاءدهندگی لیگندهای آلی اکسیژن دهنده بر این کاتالیزور بررسی شد. مشخصه یابی به روش مشابه برای کاتالیزورهای جدید نیز انجام شد. آزمون‌های مشخصه‌یابی نشان داد حضور لیگندهای اکسیژن دهنده در ساختار کاتالیزور منگنز سبب افزایش مساحت سطح ویژه، پراکندگی ذرات منگنز و فراوانی حفره اکسیژن و کاهش سطح کریستالیته می‌شود. بیشینه فعالیت کاتالیزوری مربوط به 12Mn-BTCarg/Al5,0.4کلسینه شده در جو آرگون بود. فعالیت کاتالیزورهای بهینه هر بخش در فعالسازی هیدروژن پراکسید برای حذف داروی آزیتروماسین در محلول آبی بررسی شد. بیشینه حذف این آلاینده به میزان 3/99% با کاتالیزور 12Mn-BTCarg/Al5,0.4 در شرایط عملیاتی بهینه غلظت اولیه آزیترومایسین، هیدروژن پراکسید و کاتالیزور به ترتیب برابر با 02/0، 1 و g.L‒1 ۶ و نیز 5pH= مشاهده شده است.